II convento camaldolese di Santa Maria degli Angioli, detto anche di Santa Maria del Tiratoio, dagli attigui tiratoi allora esistenti per la lavorazione della lana, fu fondato nel 1295 sul terreno di Alluodo di Chiarissimo, dai Camaldolesi con una donazione di fra Guittone d'Arezzo, cavaliere dell'Ordine della Vergine Maria detto dei "Gaudenti".
     Nel corso del secolo XIV venne attuato il progressivo ampliamento del complesso con l'acquisizione di nuovi terreni.
Nel 1570 venne iniziata la ricostruzione del primo chiostro, a sinistra della chiesa, completato nella parte superiore da Matteo Nigetti che nel 1621 restaura anche il chiostro di destra decorato a graffiti e affrescato nelle lunette con Episodi della Genesi e storie della vita di San Romualdo da Bernardino Poccetti e Donato Mascagni.

     Ampliamenti e ristrutturazioni furono effettuati nello stesso periodo da Gherardo Silvani nel chiostro grande al di la' della chiesa. Tra il 1676 e il 1709 avvenne la ricostruzione definitiva della chiesa per la quale Filippo Ciocchi esegui' il campanile barocco.
L'assegnazione definitiva del'convento all'Ospedale di Santa Maria Nuova, che ne ha determinato la progressiva trasformazione e' del 1867; nel 1808 c'era stata la soppressione francese ma poi i monaci erano rientrati.

     Nel 1870 nell'ex chiesa venne collocata la biblioteca del matematico Vincenzo Viviani, discepolo di Galileo, istallandovi la scaffalatura barocca proveniente dal soppresso convento della Santissima Annunziata e poi donata al Gabimetto Viesseux.
     Con i restauri attuati agli inizi degli anni cinquanta e stato ripristinato l'aspetto interno della chiesa che attualmente viene usata come aula universitaria e come sala di conferenze dell'Associazione degli Amici dei Musei di Firenze.
     L'antico convento camaldolese e soprattutto legato alla celebre "scuola degli Angeli" che ha lasciato preziosi capolavori di miniatura, oggi conservati prevalentemente nelle Biblioteche Laurenziana e Nazionale.
Lorenzo Monaco che inizio' la sua attivita artistica in questo convento dipinse per l'altar maggiore della chiesa la tavola con l'Incoronazione della Vergine oggi agli Uffizi.
Agli inizi del Quattrocento, per l'operosita del priore Ambrogio Traversari e il patrocinio dei Medici, il convento camaldolese divenne un importante centro umanistico che impresse un impulso vigoroso alla cultura e all'arte rinascimentale.

L'interno della chiesa, che con gli interventi iniziati nel 1676 venne assumendo le linee contenute del Barocco fiorentino, e' ad una sola navata con quattro coppie di pilastri scanalati che su ogni lato sostengono gli archi della volta nella quale, al centro dell'architettura dipinta eseguita da Carlo Sacconi e da Giuseppe Tonelli, sono gli affreschi di Alessandro Gherardini con la Storia dell'ordine Camaldolese e Sogno celeste di San Romualdo (1700 c.).
     Dello stesso Gherardini sono le due pitture laterali raffiguranti Le tre virtu teologali (1700). Stucchi con angeli e figure allegoriche completano la decorazione. Tra le opere pia importanti che costituivano il cospicuo patrimonio artistico della chiesa e del convento figurano inoltre la bronzea urna reliquiario dei Santi Proto, Giacinto e Nemesio eseguita da Lorenzo Ghiberti negli anni 1427 28 su commissione di Cosimo il Vecchio de' Medici, conservata al Museo Nazionale del Bargello; il Giudizio Universale del Beato Angelico, attualmente al Museo di San Marco e l'Incoronazione della Vergine di Alessandro Allori, alla Galleria dell'Accademia.
     In un chiostrino del convento Andrea del Castagno esegui' la Crocifissione staccata e custodita negli uffici di Santa Maria Nuova.

     Al chiostro ad ovest della chiesta, fatto ampliare e ristrutturare da don Silvano Razzi, priore del convento in periodi compresi tra il 1592 e il 1611, appartiene una serie di dieci busti in parte firmati e datati, gia assegnati dalle fonti al Caccini e al Francavilla e raffiguranti: la Vergine, i l Redentore e Santi.
     Nel refettorio attiguo alla chiesa, si nota l'affresco con l'Ultima Cena ispirato al Cenacolo di San Salvi di Andrea del Sarto eseguito da Ridolfo del Ghirlandaio nel 1543.

     Dello stesso complesso camaldolese faceva parte l'incompiuto Tempio degli Apostoli detto anche degli Scolari o Rotonda di Santa Maria degli Angeli, iniziato su disegno di Filippo Brunelleschi verso il 1435 a spese di Matteo e Andrea Scolari che nominarono esecutore testamentario Filippo Scolari, soprannominato Pippo Spano.
     II progetto iniziale, ispirato al Battistero di Firenze e al Pantheon di Roma, prevedeva la realizzazione di un edificio a pianta centrale, ad otto lati interni con cappelle intervallate da doppio pilastro scandito con capitelli corinzi, ai quali corrispondevano sedici lati esterni.
     La costruzione interrotta nel 1437 per difficolta economiche non fu mai completata nonostante l'esistenza del disegno e del modello brunelleschiani.
Dopo la soppressione del convento ed una serie di interventi provvisori, nel 1935 la Rotonda assegnata come la maggiorparte del convento, alla Casa del Mutilato, venne restaurata e completata nelle forme attuali dall'architetto Rodolfo Sabatini.
Prima di questa ristrutturazione la Rotona venne anche utilizzata come studio dallo scultore Enrico Pazzi (dal 1867) che qui' scolpi' fra l'altro il monumento al Savonarola, ora nell'omonima piazza e quello a Dante Alighieri attualmente in piazza Santa Croce.